高濕度環(huán)境下臭氧在氧化鉬/石墨炔納米墻快速分解

 

MoO3/GDY中的sp C−O−Mo雜化有利于吸附的水分子活化為羥基，羥基是高濕條件下快速高效分解臭氧的新活性位點(diǎn)，具有潛在的實(shí)際應用價(jià)值。

 

化學(xué)學(xué)院郭彥炳教授課題組在高濕度環(huán)境中快速去除臭氧方面研究。該研究成果在國際化學(xué)領(lǐng)域權威期刊《德國應用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）發(fā)表，題為“Rapid Ozone Decomposition over Water-activated Monolithic MoO3/Graphdiyne Nanowalls under High Humidity”（DOI: 10.1002/anie.202309158）。2019級博士研究生朱玉華為論文第一作者，郭彥炳教授為唯一通訊作者，華中師范大學(xué)為第一完成單位。

 

地面臭氧（O3）作為一種溫室氣體和二次大氣污染物，給生態(tài)系統和人類(lèi)健康帶來(lái)危害。根據世界衛生組織臭氧標準，每小時(shí)平均接觸濃度不應超過(guò)100微克/立方米，長(cháng)期接觸超標濃度的O3可能會(huì )導致永久性的肺部損傷和其他呼吸道疾病甚至死亡。因此，高效去除近地面臭氧對生態(tài)環(huán)境安全和人類(lèi)健康具有重要意義。

近年來(lái)，在國家自然科學(xué)基金委、湖北省杰出青年基金和華中師范大學(xué)的支持下，郭彥炳課題組圍繞炔鍵調控表界面電子結構在環(huán)境修復領(lǐng)域的應用進(jìn)行了深入探索和系統的研究，并取得一系列優(yōu)秀的成果（J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 8720−8730；Chem Res Chin Univ. 2021, 37,1341-1347；J. Am.Chem. Soc. 2022, 144, 4942−4951; PNAS, 2023, 120, 16）。

高濕度環(huán)境下臭氧在氧化鉬/石墨炔納米墻分解機制研究示意圖

 

     該課題組發(fā)現具有界面“sp雜化C-O-Mo鍵”的三維自支撐石墨炔/氧化鉬（MoO3/GDY）可有效活化水分子實(shí)現臭氧在高濕度條件下的高效快速分解，并首次闡明水活化的作用及相應的促進(jìn)機制。MoO3/GDY在室溫高濕度條件下（75% RH）實(shí)現了100%的O3轉化效率，是干燥條件下的4.0倍，其轉化率遠高于其他碳基MoO3材料。引入的GDY使得O3的分解機制從O3和H2O之間的競爭性吸附轉變?yōu)樗龠M(jìn)反應。GDY中的sp-雜化C原子電子沿C-O-Mo鍵向MoO3轉移，促使水活化解離形成羥基并作為新的活性位點(diǎn)，促進(jìn)O3的吸附和新的中間物種（羥基自由基和超氧自由基）的生成，顯著(zhù)降低了O3分解的能壘（比在干氣條件下低0.57 eV），展現了優(yōu)異的臭氧分解性能。這項工作為高濕度環(huán)境下通過(guò)有效活化水分子促進(jìn)異相催化反應提供了新的研究思路。

 

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